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整理:林晃岩教授、聂旸 —
奈米共振腔的柏赛尔因子
激发态的生命周期不是量子系统中固有的特性,费米黄金定律指出它和环境中光子能态密度的电磁交互作用有着强烈的关系,而这些局域性的光子能态密度不只影响了自发辐射,它还影响了许多有关光与物质交互作用的一些过程,这种交互作用对一些基础以及应用层面的研究有着深远的影响,因此,经过几十年后,科学家以及工程师已经想到了许多方法来控制局域性光子能态密度,而在这些方法中,共振腔应该是最广为人知的其中一种方法。
1946年Edward Mills Purcell介绍了用来计算在无线电频段下自发辐射衰减的加速度一个简单的式子,这个被称为柏赛尔因子(Purcell factor)的表达式说明了局域性光子能态密度和共振腔中质量因子(Q-factor)与模态体积(mode volume, V)的比值有关。质量因子代表光子在一段时间下的局限性,而体积则是代表空间中光子的局限性,因此柏赛尔因子是基于物理直观又重要的参数,由于质量因子以及不同模态下的体积都可以分别地被算出来,所以它在控制以及帮助我们了解共振腔中物质与光波的交互作用是一个很有用的工具,然而,现在光学组件朝着小尺寸发展,因此柏赛尔因子对于现在奈米结构下的分析可能不太适当。
Christophe Sauvan与他的同事(Phys. Rev. Lett. 110, 237401, 2013)对于柏赛尔效应提供了一个更广义的公式,更重要的是,其公式适当地解释了在奈米共振腔中不可忽略的吸收与辐射等问题。
这个理论主要是依据准正交模态(quasi-normal mode)的概念,也就是马克斯威尔方程式中随时间衰减的解,在他们的工作里最主要的假设就是任一电场可以分解成这些模态的组合,因此这方法不适合用在强烈耦合至连续发射谱,有趣的是,这新的表达式在量子系统中与准正交模态的耦合结果正是原本柏赛尔因子中的Q/V取实部而已,而这解释了色散以及吸收物质的特性,而这公式和数值方法计算出来的结果几乎是相符的,所以它对于奈米光学中光与物质交互作用提供了一个新的观点。
经过几十年,柏赛尔因子已经被用来解释共振腔相关的交互作用,它基本上就是共振腔中局域性光子能态密度与真空中局域性光子能态密度的比值,在任一个电磁环境下,局域性光子能态密度可以由电磁波的格林张量中取虚部算出来,这方法已经被用在计算金属奈米球和介电质界面的自发辐射,然而事实上金属奈米球与奈米结构可被视为奈米共振腔,启发了科学家利用柏赛尔因子量化局域性光子能态密度的改变。
奈米共振腔是一个尺寸大约在100奈米的次波长金属介电质结构,他们的质量因子与模态体积可以经由适当的设计来达成,除此之外,奈米共振腔提供很高的电场局限性,但是因为材料的吸收以及辐射损耗所以相对地会有较低的质量因子,这些损耗和一开始推导柏赛尔因子的假设互相矛盾;此外在奈米结构下它的模态体积充满不确定性,这会造成算出来的柏赛尔因子会与实际状况下差好几个量级。
因为无法准确地计算它的模态体积所以在这里造成了主要障碍,但是Sauvan与他的同事已经由第一原理克服这个难题,他们将电磁场看成由许多准正交模的迭加,其正规化是根据包含完美匹配层于积分体积中。这种人工材料先前已经被用在没有杂散反射的情况下减少计算范围,Sauvan指出这些材料能展现出更丰富且更有用的概念,此外,他们这些基于准正交模的公式即使在单模态下仍能描述它的干涉及色散行为。
对于奈米共振腔中,修正后的柏赛尔因子可以帮助设计它的尺寸,并且提供了半解析模型以分析共振腔有关的物理过程(例如自发辐射的衰减、非线性效应、激光),最有趣的问题就是关于共振腔的最基本限制,在达成预期的光与物质交互作用的增益下共振腔最小的尺寸是多少?存不存在应用于奈米结构共振腔下的尺寸定理?
这个问题藉由Sauvan的结果以及应用在奈米共振腔的小型天线理论,可以轻易的解决,后者的理论是说一个可用于建立天线系统的空间,对于它的辐射特性是有基本的限制,更精确来讲,质量因子最后会反比于天线的体积,此外,由于当共振腔尺寸变小后它的电磁场就被局限的更多,所以质量因子和模态体积的关系不再是互相独立的,而这种相依的关系在设计奈米共振腔时就要被考虑进去。结论就是,柏赛尔因子会随着体积平方成反比的关系,造成自发辐射的衰减效率可以有很大的提升。
很巧的,这正是柏赛尔在当时工作中所讨论的情形,他提出一个具有半径为无线电波波长百万分之一的金属小球,假设是一个非共振系统然后质量因子等于1,照理说他计算出的增益结果应该要反比于小球的体积,然而,在他考虑的尺寸下,实际上质量因子也会反比于小球的体积,而这造成的结果就是他原本计算出来的值会比实际情况下的值还要小几个量级,因此如果要达到相同增益就要用尺寸更大的共振腔。
这个例子说明柏赛尔因子在次波长系统下了解光与物质交互作用的关系是一个很有用的工具,它同时也是一个特别的方法制作一个微小共振腔来了解奈米等级下共振腔的一些物理过程对于很多应用层面是非常重要的,然而,不可忽略的是,我们才刚开始发展在柏赛尔能适用的条件下(一般光学频率)的领域,看起来不久之后我们可以将这光与物质交互作用拓展至还没研究的领域,并且在奈米材料以及奈米光学领域中开启一个新的革命,在奈米尺度下,柏赛尔因子还有很多的空间可以研究的。
资料来源 1. |
Mario Agio and Diego Martin Cano, Nano-optics: The Purcell factor of nanoresonators, Nature Photonics 7, 674–675 (2013).
doi:10.1038/nphoton.2013.219. Published online 29 August 2013.
http://www.nature.com/nphoton/journal/v7/n9/full/nphoton.2013.219.html |
资料来源 2. |
Sauvan, C., Hugonin, J. P., Maksymov, I. S. & Lalanne,
P. Phys.Rev. Lett. 110, 237401 (2013). |
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